1. 研究背景

黃曲黴毒素是一類主要由黃曲黴和寄生曲黴産生的次級代謝産物，可導緻人體中毒，具有緻癌緻突變性，自被發現以來，引發了嚴重的食品安全問題。迄今為止，已鑒定出 20 多種黃曲黴毒素，其中黃曲黴毒素 B1早在1993年便被世界衛生組織（WHO）的國際癌症研究機構（IARC）鑒定為Ⅰ類緻癌物，是毒性最強的天然緻癌物。黃曲黴毒素 B1具有較高的化學穩定性，常規工業加工或烹饪難以将其破壞，從而傳播到下遊食品，對人類健康構成嚴重威脅。此外，黃曲黴毒素B1污染常常發生在種植、收獲、儲藏、運輸、加工等各個環節，難以真正阻止其進入食物鍊。因此，對黃曲黴毒素B1進行準确、靈敏分析對保障公衆身體健康、維護公共衛生安全具有重要意義。

目前，針對黃曲黴毒素B1的檢測方法常見的是精密儀器方法，如高效液相色譜-熒光、高效液相色譜-質譜等，這些方法雖然能夠提供準确的檢測結果，但設備昂貴，時間成本高、且需專業技術人員。酶聯免疫吸附法（ELISA）也在黃曲黴毒素B1檢測中有較廣泛的應用，但在靈敏度、準确性等方面尚存在一定的不足。

針對上述難題，陳翊平教授課題組設計并合成了一種啞鈴狀的Au-Fe3O4納米磁顆粒，并以其為磁探針，引入了一種過氧化氫（H2O2）介導的磁顆粒組裝策略，将分散的Au-Fe3O4納米磁顆粒組裝為聚集态的磁顆粒簇，進而引起體系橫向弛豫時間（T2）的變化。基于此策略，研究人員開發了一種新型的磁弛豫免疫傳感器，并将其用于黃曲黴毒素B1的靈敏、穩定分析。

2. 相關研究工作：

（1）研究方法

本研究首先設計合成了啞鈴狀的Au-Fe3O4納米顆粒（圖1 A）。當體系中引入銀離子(Ag+)和H2O2時，Ag+可被H2O2還原，在Au-Fe3O4表面生成Ag殼，形成Ag@Au-Fe3O4納米顆粒，體系中過量的Ag顆粒能夠将Ag@Au-Fe3O4進一步組裝成聚集的Fe3O4-Au@Ag@Au-Fe3O4複合納米聚集體，引起Au-Fe3O4納米顆粒狀态的變化，從而導緻T2發生顯著變化（圖1 B）。在該策略中，Au部分作為銀殼生長的橋梁，用于組裝Au-Fe3O4納米顆粒，從而改變Au-Fe3O4納米顆粒的狀态；而Fe3O4則作為磁信号探針，用于提供磁信号。基于此策略，進一步開發了一種用于黃曲黴毒素B1檢測的MRS免疫傳感器。Au-Fe3O4納米顆粒的聚集程度與H2O2的含量相關，免疫反應中H2O2的含量可通過辣根過氧化物酶(HRP)調節，HRP可通過免疫反應與黃曲黴毒素B1建立一一對應關系（圖1 C）。因此，黃曲黴毒素B1的含量與T2信号相關，從而實現了黃曲黴毒素B1的高靈敏檢測，并且由于Au的橋梁作用，使本方法具有良好的穩定性。本方法為微量有害目标物的分析提供了一種新的分析策略。

圖1 基于過氧化氫介導的Au-Fe3O4納米探針組裝策略的磁弛豫免疫傳感器用于黃曲黴毒素B1檢測

（2）實驗結果

本工作首先對所合成的Au-Fe3O4納米顆粒進行了表征（圖2），并通過TEM、能量色散譜、動态光散射、紫外吸收等手段驗證了過氧化氫介導的Ag@Au-Fe3O4組裝過程（圖3）。基于該信号傳感策略，構建了磁弛豫免疫傳感器，将其應用于黃曲黴毒素B1的快速檢測。實驗結果表明，本MRS傳感器對黃曲黴毒素B1的檢測限為3.81 pg/mL（圖4），比ELISA法提高了約21倍，并在實際樣品檢測中與HPLC方法具有良好的一緻性，說明本MRS傳感器具有較高的靈敏度和良好的穩定性。

圖2 Au-Fe3O4納米顆粒的表征

圖3 過氧化氫介導的Ag@Au-Fe3O4組裝

圖4 本MRS傳感器用于檢測黃曲黴毒素B1

（3）論文相關信息：

本工作發表于Small期刊上（Small, 2021, 2104596，IF=13.281）。論文獲資助信息：National Key Research and Development Program of China (No. 2019YFC1605502), the Natural Scientific Foundation of Shandong (ZR2020ZD13), the Science and Technology Projects of Qingdao (21-1-4-sf-7-nsh) 。

通訊作者信息：陳翊平（E- mail: chenyiping@mail.hzau.edu.cn.）

論文鍊接：https://doi.org/10.1002/smll.202104596

審核人：劉石林

編輯：王丹娟